近日,南京信息工程大学章炎麟教授团队研究成果“Light absorption and source apportionment of water soluble humic-like substances (HULIS) in PM2.5 at Nanjing, China”于2021年12月被《Environmental Research》接收(https://doi.org/10.1016/j.envres.2021.112554)。团队博士生鲍孟盈为第一作者,章炎麟教授为通讯作者。该研究获得国家自然基金(42192512和41977305),江苏省杰出青年基金(BK20180040)以及江苏省双创团队的支持。

大气类腐殖质组分(HULIS)由于其对紫外光的强吸收能力,常被作为棕色碳(BrC)的替代物进行研究,在气溶胶吸湿增长,液相氧化和大气光化学过程中发挥重要作用,还可以促进大气活性氧的生成,引发人体健康风险。目前关于南京地区大气HULIS的来源和光学性质鲜有报道,由于大气中的二次过程十分复杂,尤其对于其不同二次生成途径的贡献研究十分有限。

该研究结合大气化学成分分析技术,利用PMF和MLR模型,探讨2017-2018年不同来源对南京地区大气HULIS质量浓度和吸光的贡献。结果表明,南京大气HULIS呈现出冬季高(3.44 μg m-3)夏季低(1.69 μg m-3)的季节变化特征(图1)。HULIS在365 nm处对水溶性有机碳(WSOC)的吸光贡献达到71%,是WSOC中重要的吸光组分。HULIS和生物质燃烧受指示物左旋葡聚糖和K+呈现较好的相关性,说明生物质燃烧是南京大气HULIS的重要来源之一。HULIS和二次指示物NO3,SO42-,NH4+和C2O42-的质量浓度随着相对湿度的增加急剧增长,指示了液相反应是二次HULIS生成的重要途径。利用PMF模型解析得到七个来源,其中化石源和生物源对HULIS的贡献分别为55%和45%。在化石源中,二次生成贡献(30%)高于初级排放贡献(25%)。春季化石源贡献最为显著(70%),冬季主要受BB影响(39%),夏季人类活动的影响较少,生物二次源是主要来源(32%)(图2)。这说明,在城市地区,除了生物质燃烧之外,化石燃料的燃烧和二次生成是大气HULIS不可忽视的重要来源。MLR模型结果显示,人为二次源SOA对HULIS在365 nm处的吸光贡献在不同季节均高于其质量浓度贡献,尤其在夏季生物源主导的前提下,人为二次源对HULIS的Abs365贡献达到28%,说明人为源前体物在经历大气二次过程后,生成了强吸光物质(图3)。

图1 OC,EC,WSOC,HULIS(柱状图)和HULIS/OC,WSOC/OC(饼图)的季节变化

图2 PMF模型中各个污染源在春季(a),夏季(b),秋季(c)和冬季(d)对HULIS的贡献

图3 不同季节PMF模型中各个污染源对HULIS在365 nm处的吸光贡献