一、 研究背景与核心问题
黑碳是大气中一种重要的短寿命气候强迫因子，但其来源复杂，且在大气中会经历物理化学变化。Char和soot作为黑碳的两种主要组分，其来源和初始性质截然不同，但它们在真实大气环境中的命运（如传输、老化）和最终的气候效应是否不同？此前缺乏系统的定量研究。

二、 研究方法与创新
本研究于2021年冬季在南京开展，采用了小时分辨率的在线观测，同步分析了char-EC与soot-EC的质量浓度、稳定碳同位素（δ¹³C）和质量吸收效率（MAE）。结合大气传输模型和辐射传输模型，量化了二者从来源到气候效应的差异。

三、 核心发现

来源与传输示踪： char-EC与soot-EC的浓度比（R_C/S）平均为1.4。长期以来，该比值被作为指示化石源/生物质源相对贡献的指标，本研究基于案例对比发现其同样受大气过程影响显著。

吸光能力差异显著： 整体上，char-EC的吸光能力（MAE_char: 7.8 m²/g）显著高于soot-EC（MAE_soot: 5.4 m²/g）。值得注意的是，在化石燃料排放中，MAE_char甚至是MAE_soot的三倍；而在生物质燃烧排放中，二者则相近。

对老化过程的响应不同： soot-EC的吸光能力随老化过程（如包裹层增厚）而稳定增强；而char-EC的变化趋势则更为复杂，可能同时受到包裹层和自身形态变化的共同影响。

气候效应评估偏差： 辐射模拟表明，若在模型中不区分char与soot，会导致对黑碳直接辐射强迫（DRF）的低估高达10%，这将严重限制区域气候和污染评估的准确性。

• 科学意义与展望
  本研究明确指出，将黑碳作为一个整体来研究已不足以应对精准预测气候变化的挑战。未来需要在源清单、气候模型和污染控制策略中，对char和soot进行分别的参数化和考量。这项工作为开发下一代更精确的地球系统模型提供了重要的观测约束和理论支持。
• 论文信息

本项研究以Contrasting char-EC and soot-EC in sources, atmospheric processing, and light-absorbing capabilities: Insights from high-resolution stable carbon isotope analysis为题已发表于Atmospheric Research期刊。南京信息工程大学于鸣媛博士为第一作者，章炎麟教授为通讯作者。研究得到国家自然科学基金（42107123, 42192512）资助。

图1 典型污染事件对比。（episode2和episode3分别为局地源和远程传输源主导）

图2 MAE_char和MAE_soot随老化程度（a、b）及生物燃料贡献（c）的变化关系。图（a）和（b）中，X轴表示近三日排放的EC占总EC的百分比（%）

近日，南京信息工程大学同位素大气化学研究团队等在《Sustainable Horizons》期刊上发表了一篇题为“Comparative contributions of primary emission and secondary production of HONO from unfertilized soil in Eastern China”的研究论文，第一作者为南京信息工程大学范美益教授，通讯作者为南京信息工程大学章炎麟教授。该研究聚焦于中国东部未施肥和施肥农田土壤中亚硝酸（HONO）的排放特征及其来源，揭示了施肥与非施肥条件下HONO排放过程的差异，并定量分析了不同排放路径的贡献。

研究内容：

亚硝酸（HONO）是大气中羟基自由基（OH）的重要前体物，对大气氧化能力起着关键作用。土壤微生物活动是HONO的重要排放源之一，但土壤表面的二次反应对HONO排放的贡献尚未有研究。本研究基于土壤排放的HONO中稳定氮同位素（δ¹⁵N）和氧同位素异常（Δ¹⁷O）观测，量化（微生物活动）直接排放和土壤表面的二次生成对土壤总HONO排放通量的贡献，并评估一次和二次过程在不同施肥和非施肥条件下的相对重要性。

采样地方设置在南京信息工程大学农业试验站，使用环形溶蚀器系统（ADS）分别收集施肥和非施肥时期农田土壤释放的HONO样本。通过离子色谱法分析HONO的浓度，并计算HONO排放通量。通过同位素比质谱法测量HONO中的δ¹⁵N和Δ¹⁷O值，利用贝叶斯同位素混合模型和δ¹⁵N和Δ¹⁷O观测数据，定量解析HONO的排放途径。

结果显示，施肥期间的HONO排放通量（F_HONO）显著高于非施肥期间，分别为43.9 ± 11.8 ng m^-2 s^-1和4.8 ± 2.7 ng m^-2 s^-1，表明施用肥料会显著（p < 0.01）提高土壤HONO的释放。施肥期间的δ¹⁵N-HONO和Δ¹⁷O-HONO值分别为-24.3 ± 4.2 ‰和0.6 ± 0.3 ‰，在非施肥期间分别为-19.1 ± 6.3 ‰和6.2 ± 2.0 ‰。将土壤排放HONO的δ¹⁵N和Δ¹⁷O与微生物活动和土壤表面二次生成的HONO具有的δ¹⁵N和Δ¹⁷O端元值相比较，发现非施肥（较自然）土壤，HONO的δ¹⁵N和Δ¹⁷O明显向二次反应端元值方向移动（图1）。量化结果显示，施肥期间土壤细菌活动对HONO排放通量的贡献达95 %，其中硝化作用和反硝化作用分别贡献了47 ± 10 %和48 ± 10 %（图2）。在非施肥期间，细菌活动产生的HONO排放通量占比为48 % ～ 62 %，而土壤表面的NO₂非均相水解反应贡献了剩余的38 ～ 52 %（图2），表明土壤表明非均相反应生成的HONO是大气HONO的重要来源之一。此外，本研究提出了非施肥土壤的一次F_HONO与观测的土壤温度、土壤湿度的拟合关系（式1），可以为模式的改进提供观测参数化方案。

（式1）

式中F_N,max为相应土壤含水量（SWC_c）和土壤温度（T₀）下的最大F_prim。F_prim = F_HONO × （P_{soil NH4+} + P_{soil NO3−}）的贡献，（P_{soil NH4+} + P_{soil NO3−}）的贡献可在图2（a）中找到。根据F_prim与土壤含水量（SWC）的高斯拟合结果（可见于论文补充文件图S8），得到F_N,max为6.0 ng m^-2 s^-1，对应的SWC_c为15.7 %和T₀为37.4℃（图S9）。w²为高斯拟合曲线宽度的平方，为9.6 %。R为气体常数（8.314 J mol^-1 K^-1）。E_a为活化能，根据F_prim与土壤温度(T)数据的指数拟合结果（图S10）计算得到活化能为29,215 J mol^-1。后续研究将继续对非施肥时期和施肥时期土壤排放的总HONO中来自二次过程部分的HONO进行参数化。

研究团队与资助：

该研究由南京信息工程大学同位素大气化学课题组章炎麟研究团队完成，本研究得到了国家杰出青年基金（项目编号：42325304）和国家青年基金（项目编号：42207136）项目资助。

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.horiz.2025.100136

图1 非施肥时期（NIF_I、NIF_II、NIF_III）和施肥时期（IF），农田土壤的δ¹⁵N-HONO和Δ¹⁷O-HONO观测值在4种HONO排放途径（微生物硝化作用：P_{soil NH4+}、微生物反硝化：P_{soil NO3-}、土壤NO₂的水解反应：P_{soil NO2}和大气沉降NO₂的水解反应P_{deposited NO2}）生成的HONO的δ¹⁵N和Δ¹⁷O端元值之间的分布特征。

图2 (a) 农田土壤HONO的直接排放途径（土壤微生物硝化和反硝化作用）和二次产生途径（土壤NO₂和大气沉降NO₂在土壤表面的非均相水解反应）在非施肥（NIF_I、NIF_II、NIF_III）和施肥（IF）时期的相对重要性；(b) 4个途径在非施肥时期和施肥时期的HONO排放通量（F_HONO）。

结果表明，2018年11月至12月采样期间，固城大气PM_2.5中硫酸盐浓度为13 ± 11 mg m^-3（图2）。固城硫酸盐硫同位素（d³⁴S-SO₄^2-）值介于2.5‰至6.5 ‰ （4.6 ± 1.1 ‰）。当雾霾发生时，硫酸盐浓度上升，但是d³⁴S-SO₄^2-值显著下降。雾霾期间气团主要来自于污染的南方区域，由于南方区域煤矿中的d³⁴S值较低（图1），因此，雾霾期间固城大气d³⁴S-SO₄^2-值下降，说明区域传输的影响。最后基于本地燃煤，交通和燃油及区域传输（只考虑固城以外其他地区的燃煤，且燃煤排放SO₂的d³⁴S端元值计算需扣除煤燃烧造成的硫同位素分馏值5.2 ‰）排放SO₂的d³⁴S端元值的不同，并考虑SO₂转化成硫酸盐造成的硫同位素分馏系数（0.9 ‰至5.7 ‰），以SIAR模型解析固城硫酸盐各个污染来源的贡献。结果显示采样期间本地排放是固城硫酸盐主要的污染来源（占83%），其中本地燃煤占58 %，其次依序为交通（16%）和燃油（9%），而区域传输对固城硫酸盐的贡献为17 %。值得注意的是雾霾期间区域传输对固城硫酸盐的贡献量显著上升，说明区域传输是造成固城硫酸盐浓度上升重要的因素。因此，为有效降低固城大气硫酸盐浓度并减少雾霾发生频率，不仅需要严格控制本地污染源排放，同时还应加强对周边区域污染物排放的协同治理。这一区域性联防联控策略对改善空气质量具有关键性作用。

此研究以“Significant Contributions of Regional Transport to Sulfate Aerosols during Haze Events in Northern China Plain: Constrained by Sulfur Isotopic Compositions”为题发表于《Journal of Geophysical Research: Atmospheres》。南京信息工程大学生态与应用气象学院，同位素大气化学课题组（http://www.atmosgeochem.com/）林煜棋教授为第一作者，章炎麟教授为通讯作者。该研究得到国家自然科学基金（项目号42325304和42473085）的支持。

文章链接：https://doi.org/10.1029/2025JD043716

图1 固城及邻近区域煤矿中d³⁴S值空间分布特征。IML=内蒙古；BJ=北京；GC=固城（受体点）；N.SX=山西北部；S.SX=山西南部；S.HB=河北南部；SD=山东。

图2 采样期间固城（a）SO₄^2-浓度和d³⁴S-SO₄^2-值, （b）SOR和Ox浓度，（c）PM_2.5浓度，（d）温度和相对湿度及（e）风速和气团轨迹分类时间序列。图中HP1, HP2和HP3表示不同的雾霾事件（PM_2.5连续两天高于150 mg m^-3）。气团轨迹分类E，S，W及N分别表示气团来自于固城的东（山东省及河北省南部），南（山西省南部及河北省南部），西（内蒙古，山西省北部及北京市）和北方区域（内蒙古及北京市）。

图3 固城大气硫酸盐污染来源解析结果。图中HP1, HP2和HP3表示不同的雾霾事件，而NHP表示非雾霾事件（PM_2.5低于150 mg m^-3）。

近日，南京信息工程大学章炎麟研究团队在人为污染和自然排放交互作用的环境效应研究中取得重要进展，相关成果以“Source Apportionment of Organic Aerosol Using ¹⁴C and Organic Molecular Tracers at a Regional Background Site of the Yangtze River Delta Region, China”为题发表于大气科学领域国际权威期刊《Journal of Geophysical Research: Atmospheres》。研究发现，在我国长三角地区本底大气PM_2.5中，非化石源（包括生物质燃烧、植物自然排放等）是有机碳的主要来源，且以二次生成为主，呈现明显的季节变化规律。与全球其他背景点相比，该站点非化石源和化石源的二次有机气溶胶占比均偏高。研究结果强调了人为污染与生物排放的相互作用潜在地促进了二次有机气溶胶形成，使空气质量改善更为复杂，给当下的空气污染管控带来挑战。

—— 成果简介 ——

区域背景大气，兼具本地生物排放和区域人为污染输送的双重影响，是研究人为与生物源排放对大气二次有机气溶胶（Secondary Organic Aerosol，SOA）形成影响的理想场所。然而，在区域背景大气中，化石源与非化石源、一次排放与二次生成、人为污染与自然排放对有机气溶胶的相对贡献如何随季节变化？人为与自然因素的交互作用又如何影响SOA的生成？由于缺乏系统、长期的区域背景观测数据，对背景大气有机气溶胶的组成、来源与形成机制的认识仍存在不确定性。

为明确人为与自然因素对区域背景大气有机气溶胶的影响，本研究结合放射性碳同位素（¹⁴C，用于区分化石源/非化石源）与稳定性碳同位素（¹³C，辅助指示转化过程与源类特征），并配合有机分子标志物，对长三角区域背景大气PM_2.5中有机气溶胶的化石源与非化石源相对贡献进行定量解析，并进一步区分一次有机碳（POC）与二次有机碳（SOC），揭示不同季节下人为污染与自然排放对有机气溶胶相对贡献的变化特征，以及二者交互对SOA形成的影响。

研究结果表明，长三角区域背景大气PM_2.5中有机碳（OC）和元素碳（EC）夏季质量浓度均明显低于其他季节，其主要代表海洋气团，气团主要在华东沿海及邻近大陆区活动。化石源对EC贡献为79 ± 8 %，剩余的21 ± 8 %归因于生物质燃烧排放。相反，OC以非化石源为主，贡献率约为57 ± 4 %。非化石源OC（OC_nf）的组成呈现明显的季节差异：生物质燃烧排放物衍生的二次有机碳（SOC_bb）是冬季OC_nf的主要贡献者（~ 62 %）。生物源有机碳（OC_bio）对OC_nf的贡献在春季和夏季分别约为74 %和87 %，其中约一半源于二次生成（47 % ~ 56 %），在春季以α-蒎烯衍生途径为主（~ 35 %），在夏季以异戊二烯衍生途径为主（~ 49 %）。在秋季，不同来源对OC_nf的贡献率较为接近，非化石源组成也更为复杂。各季节化石源有机碳（OC_f）主要源于二次生成，SOC_f平均占OC_f约76 ± 9 %，凸显了人为污染物区域输送对本底气溶胶的重要影响。

总的来看，包括区域排放输送在内的人为排放源（如生物质燃烧源、化石燃料源等）对临安本底大气气溶胶的贡献十分突出，尤其是在冬季（~ 93 %）和秋季（~ 74 %），远高于夏季（~ 48 %）。人为污染物（如NO₂、O₃等）与SOC_bio的相关性表明，人为与生物源排放的混合贡献促进了SOA的形成。这种相互作用可能在一定程度上解释了长三角区域背景大气PM_2.5中SOC_nf（> 60 %）和SOC_f（> 70 %）占比高于全球其他背景站点的原因。人为与生物排放之间的相互作用对SOA形成的促进作用，可能使空气质量改善变得更为复杂和具有挑战性，尤其是在当前实施空气污染控制政策的背景下，这将对我国未来的大气污染物减排、治理工作构成重大挑战。

Figure. Comprehensive source apportionment of organic components in PM_2.5 over Lin’an.

—— 致谢 ——

该研究工作由南京信息工程大学联合中国气象局气象探测中心和瑞士伯尔尼大学Sönke Szidat教授研究团队共同完成，南京信息工程大学生态与应用气象学院博士生吴长流为第一作者，曹芳教授和章炎麟教授为共同通讯作者。研究得到了国家自然科学基金（项目编号42325304、41977185和42273087）的资助，以及浙江临安大气成分本底国家野外科学观测研究站工作人员在气溶胶采样方面的大力支持，在此致以特别感谢。

论文链接：https://doi.org/10.1029/2024JD043296

（供稿：吴长流）

黑碳（BC）是PM_2.5的重要组分，由含碳燃料不完全燃烧产生，因其对气候、环境和人体健康的不利影响而受到广泛关注。为应对严重空气污染，我国在2013-2020年先后实施了两轮减排政策。已有研究关注了减排政策后BC质量浓度的变化，但对减排后不同来源的变化缺乏充分认识；此外，新建站点缺乏长期观测，制约了政策成效评估。传统的“排放清单+化学传输模式”可以用来重建污染物历史浓度，然而受制于计算成本，难以开展长时间尺度模拟。本研究基于南京2019-2021年连续观测，并结合随机森林模型，重构了2014-2021年BC历史浓度，揭示了减排政策后BC及其来源的长期变化，并且量化了减排和气象在BC长期变化中的相对作用。

结果表明：三年（2019-2021年）黑碳的观测的平均值为2.5 ±1.6 μg·m-3，低于之前报道的2014年的（4.2 ± 2.6 μg·m-3），占PM_2.5的10%左右。BC的季节变化呈现冬季最高、其余季节差异不明显的特点。南京BC以液体燃料燃烧为主（80%），受排放条件季节性变化的影响， BC_liquid（液体燃料燃烧产生BC）呈现出夏季最高、冬季最低变化特征。基于2019-2021年连续观测数据训练了随机森林模型（RF），模型在预测精度方面表现良好（测试集R²>0.9, RMSE<1.19），能够可靠重构历史BC浓度（图1）。BC、BC_liquid和BC_solid(固体燃料燃烧生成的BC)在2014-2021年间均呈显著下降趋势（p<0.05），其中BC_liquid的减少是BC浓度的降低的主要原因（约77%）。第二轮管控政策（2018年后）实施后，BC浓度下降速率较第一轮（2013-2017年）更快。BC的季节变化速率存在明显差异，其中 BC与BC_liquid在冬季下降速率最高，而BC_solid在夏季下降最为显著。从整体来看，减排是降低BC浓度的主要驱动因素，对BC、BC_liquid和BC_solid的减少介于62%-86%之间；然而气象条件在第二轮管控政策之后的影响有所上升，特别是针对BC和BC_liquid，对两者的作用高达60%以上。针对液体燃料燃烧的精细化管控仍是推动BC持续下降的关键，同时应该关注气象条件在不同阶段对BC影响。

本研究结合长期观测与随机森林算法，重构了历史BC浓度，揭示了BC及其来源的长期变化及驱动因素。该方法具有时间成本低、精度高的特点，可以为缺乏长期观测的站点提供一种高效的历史数据获取方法。

本研究以“Sources and trends of black carbon aerosol in the megacity of Nanjing, eastern China, after the China Clean Action Plan and Three-Year Action Plan”为题发表于《Atmospheric Chemistry and Physics》。研究工作由南京信息工程大学，生态与应用气象学院，同位素大气化学课题组章炎麟研究团队（http://www.atmosgeochem.com/）完成，得到国家自然科学基金（项目编号：42192512，42325304，42107123）资助。

文章链接：https://doi.org/10.5194/acp-25-6161-2025

图1 随机森林模型在测试集中的预测效果

图2 采样点BC、BC_liquid和BC_solid的变化趋势

图3 2018年前后减排政策与气象条件对BC浓度下降的贡献

黑碳（BC）是含碳燃料在不完全燃烧过程中直接排放的一种特殊的非均质含碳产物，由于其对气候、环境和人 体健康的不利影响而广受关注。BC可划分为焦炭（char）和烟炱（soot），两者在物理结构、化学性质以及环境和气候效应等方面存在显著差异。然而，目前对环境气溶胶中char和soot来源的定量仍有限。双碳同位素（14C和13C）分析是最先进和准确的BC溯源方法，但无法直接区分char和soot；受体模型（PMF）法可区分char和soot，但受输入示踪物和主观判断的影响，结果可能存在不确定性。本研究对我国BC排放热点之一的京津冀地区特大城市（北京）及其西南方向农村（固城）的PM2.5进行了对比分析，首次应用双碳同位素限制的PMF法，实现了对char和soot来源的准确定量（图1~2）。

结果表明：2018年11月至12月研究期间，固城的BC浓度（13.1 ± 5.6 μg m⁻³）约为北京（6.6 ± 3.2 μg m⁻³）的2倍，两地BC均以char为主，约占90%。相比于我国其他城市及京津冀地区以往的研究，2018年冬季雾霾期间北京和固城的BC浓度仍处于较高水平，尽管京津冀地区的年均PM_2.5和BC浓度总体呈逐年下降趋势。北京（10.3 ± 6.1）和固城（11.2 ± 6.8）的char/soot值相似，但两地char和soot的来源差异显著。两地的char均主要来自化石燃料燃烧，而非以往认为的生物质燃烧，且化石燃料燃烧对soot的贡献明显高于char。重油燃烧（重型车和柴油机等）是北京char的主要来源（51.2%），其排放的char/soot值或在以往被低估；而北京的soot则主要来自交通相关源（51.2%）。固城BC受生物质燃烧和燃煤影响更大，其贡献分别相比北京高10%和15%。民用燃煤为固城char（35.3%）和soot（47.6%）两者最大的贡献源。北京和固城BC浓度的昼夜差异受到源贡献变化（如夜间采暖和北京交管政策）及气象条件的共同影响。雾霾期间BC浓度的升高主要归因于重油燃烧的贡献增加，民用燃煤次之。北京燃煤排放的管控措施已取得了显著的成效，而仍有必要在农村地区进一步推广清洁燃煤技术，并在全国范围内控制重型车的排放，以推进BC减排。

双碳同位素限制的受体模型方法实现了对PMF源解析的优化，有效地区分了PMF输出中的混合源，约束后生物质燃烧和燃煤对BC的贡献与双碳同位素源解析的结果基本一致。本研究强调了城市和农村地区BC，以及char和soot的源贡献差异。不同来源排放的char或soot具有不同的光学性质和潜在生物毒性，因此更为准确地量化不同化石和非化石来源的char和soot排放，并建立全面的排放清单，在未来对BC气候和环境效应的评估中不可或缺。

本研究以“Distinct Sources of Char and Soot Black Carbon Aerosols During Winter Haze at Pair Sites in North China: Source Apportionment From Dual-Carbon Isotope Constrained PMF”为题发表于《Journal of Geophysical Research: Atmosphere》。研究工作由南京信息工程大学，生态与应用气象学院，同位素大气化学课题组章炎麟研究团队（http://www.atmosgeochem.com/）完成，得到国家自然科学基金（项目编号42325304，42192512和42107123）和江苏省研究生科研创新计划（项目编号KYCX24_1448）资助。

文章链接：https://doi.org/10.1029/2024JD043077

图1 双碳同位素源解析、原始PMF结果和双碳同位素限制的PMF结果对比

图2 北京和固城昼夜及各污染水平下不同来源BC、char和soot的浓度和占比

可塌陷型烟雾箱（Collapsible Smog Chamber）体积约1立方米，内部为聚四氟乙烯（Teflon膜）气袋，外部为金属外壳。烟雾箱内底部装有扰流风扇保证颗粒物与气体样品的迅速混合，两侧配有黑光灯源，波长为185/254/365nm，用于研究大气光化学反应。

Picarro 2201i 在线CO2/CH4及其δ13C分析仪采用光腔衰荡光谱法（CRDS）进行测量，能够高精度实时监测二氧化碳和甲烷的浓度及其同位素比值（δ13C）。该仪器具有高灵敏度、低检测限和优异的稳定性，适用于大气、环境监测及温室气体排放等领域。无需复杂校准，操作简便，适合长期在线监测。