宋, 文怀 – 同位素大气化学课题组(Group of Atmos. Chem. & Isotopes) http://www.atmosgeochem.com Mon, 31 Aug 2026 12:43:35 +0000 zh-CN hourly 1 https://wordpress.org/?v=4.7.29 大气硫酸盐氧同位素异常研究综述 http://www.atmosgeochem.com/%e5%a4%a7%e6%b0%94%e7%a1%ab%e9%85%b8%e7%9b%90%e6%b0%a7%e5%90%8c%e4%bd%8d%e7%b4%a0%e5%bc%82%e5%b8%b8%e7%a0%94%e7%a9%b6%e7%bb%bc%e8%bf%b0/ Mon, 22 Feb 2021 03:06:00 +0000 http://www.atmosgeochem.com/?p=1495 硫酸盐(SO42-)是城市大气颗粒物的主要成分之一,可显著影响气候、空气质量和人类健康。然而,由于对硫酸盐的化学生成途径不完全了解,目前模型仍然不能很好的模拟重污染时期的高含量硫酸盐,各种氧化途径对硫酸盐的生成贡献依然高度不确定。氧同位素异常(Δ17O)是一种定量分析不同氧化途径对硫酸盐生成贡献的有效方法。

近日,南京信息工程大学应用气象学院章炎麟教授的“同位素大气化学”研究团队对氧同位素异常在硫酸盐来源分析方面的应用进行了综述,以“The mass-independentoxygen isotope composition in sulfate aerosol-a useful tool to identify sulfateformation: a review”为题发表在大气科学专业期刊Atmospheric Research上。综述从Δ17O的基本概念、硫酸盐气溶胶中Δ17O的分析方法、Δ17O来源与硫酸盐气溶胶中Δ17O的观测结果等四个方面展开。

氧同位素异常普遍存在于大气层中,例如对流层中O3的Δ17O值为20-40‰,H2O2的为1.3-2.4‰、O2的为-0.34‰和OH的为0‰,平流层中OH的Δ17O值为20-35‰。在氧化SO2过程中氧化剂独特的氧同位素异常都可以转移到硫酸盐产物中,使产物硫酸盐具有相应的氧同位素异常,如来自O3氧化的硫酸盐的Δ17O值为6.3-8.8‰,来自H2O2的Δ17O值为0.5-1.0‰,来自过渡金属催化O2氧化(TMI-O2)的Δ17O值为−0.09‰,来自对流层OH氧化的硫酸盐的Δ17O值为0‰,来自平流层OH氧化的硫酸盐的Δ17O值≤8.8‰。通过不同氧化途径形成的硫酸盐在大气中混合在一起,因此测定的硫酸盐气溶胶的∆17O是这些氧化途径的总体特征。可以通过混合方程和/或模型模拟来反卷积以识别每个形成途径对硫酸盐气溶胶的相对贡献。目前的研究发现,在全年观察测量中,硫酸盐气溶胶的Δ17O呈现出明显的季节变化规律,Δ17O的最小值一般出现在夏季,而最大值出现在冬季。同时,硫酸盐气溶胶中的Δ17O值表现出明显的区域特征。北半球硫酸盐气溶胶中的Δ17O值在较低,在0.1-2‰范围内,而南半球的Δ17O值相对较高,在0.8-3.4‰范围内。大多数海洋边界层中的非海盐硫酸盐气溶胶具有高的Δ17O值,高达7‰。此外,平流层硫酸盐火山岩的Δ17O值高达4.8‰。

硫酸盐气溶胶中的Δ17O给大气和气候模型提供了良好观测约束,因此可以定量评估硫酸盐气溶胶不同形成途径的相对重要性。我国重污染频发,气溶胶氧同位素异常的研究较少。未来的研究可着重从大气硫酸盐氧同位素异常的观测、模拟和机制等角度来开展以对硫酸盐的生成有更全面的认识。

图1:大气硫酸盐气溶胶中氧同位素异常来源

论文全文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0169809520313843

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“新冠病毒”封城对碳质气溶胶的光吸收和来源的影响研究 http://www.atmosgeochem.com/%e6%96%b0%e5%86%a0%e7%97%85%e6%af%92%e5%b0%81%e5%9f%8e%e5%af%b9%e7%a2%b3%e8%b4%a8%e6%b0%94%e6%ba%b6%e8%83%b6%e7%9a%84%e5%85%89%e5%90%b8%e6%94%b6%e5%92%8c%e6%9d%a5%e6%ba%90%e7%9a%84/ Fri, 05 Feb 2021 04:36:21 +0000 http://www.atmosgeochem.com/?p=1487 原创:林煜棋

耶鲁-南京信息工程大学大气环境中心

为防止疫情扩散,全球多个城市进行“封城”政策。在封城期间,民众必须待在家里,所有的经济活动如大众运输、工业生产及大楼营建均因封城而全面停摆。该政策的实施将造成人为污染源排放量大幅减少,因此,在封城期间空气污染物浓度的降低和空气质量的改善是可被预期的。

之前国内外的研究多集中于封城政策对空气污染物化学组成、空气质量与污染来源影响进行调查,本研究从气溶胶吸光特性的角度切入,探讨南京市封城期间,大气碳质气溶胶浓度、吸光特性与污染来源的变化。结果显示,采样期间黑碳是南京市主要的碳气溶胶吸光物种,贡献量约75 %,其余的25 %主要来自于棕碳(BrC,主要为一次污染源的排放)的贡献。此外,与封城前的结果比较,发现在封城期间,BC、一次与二次BrC的光吸收分别减少了43、9及31 %。这种气溶胶光吸收的减少导致太阳能量吸收减少了36 %。另外,因为人为活动排放的减少,石化燃料对BC的贡献量从封城前的78 %下降至封城期间的71 % (如图1所示)。在封城期间,南京市BC、PM2.5与NO2分别减少了1.1 mg m-3、33 mg m-3及9.1 ppb,然而、臭氧却因NOx排放量的下降反而增加了9.0 ppb。最后,利用统计方法发现,封城期间BC、PM2.5与NO2浓度的降低有51-64 %主要由于人为污染源排放的减少,而剩余的36-49%主要来自于气象条件的影响(如图2)。本研究结果表明,若要降低大气污染物的浓度需共同考虑污染物的排放量和气象条件的影响,才能达到改善空气质量的目标。

此研究以”Substantial Decreases of Light Absorption, Concentrations and Relative Contributions of Fossil Fuel to Light-absorbing Carbonaceous Aerosols Attributed to the COVID-19 Lockdown in East China ”为题于2021年2月被《Environmental Pollution》接收(https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0269749121001937),团队林煜棋教授为第一作者,章炎麟教授为通讯作者。该研究得到国家自然科学基金(项目号:41977305)及江苏省杰出青年基金(BK20180040)的支持。

图1 封城前、中、后石化燃料及生物质燃烧对南京市BC(a)贡献绝对浓度及(b)相对贡献量

图2 南京市封城期间气象条件(CM)与排放量减量(CE)对空气污染物浓度的影响

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北京市冬季大气PM2.5中金属元素的健康风险评估及其来源解析 http://www.atmosgeochem.com/%e5%8c%97%e4%ba%ac%e5%b8%82%e5%86%ac%e5%ad%a3%e5%a4%a7%e6%b0%94pm2-5%e4%b8%ad%e9%87%91%e5%b1%9e%e5%85%83%e7%b4%a0%e7%9a%84%e5%81%a5%e5%ba%b7%e9%a3%8e%e9%99%a9%e8%af%84%e4%bc%b0%e5%8f%8a%e5%85%b6/ Tue, 08 Dec 2020 09:01:53 +0000 http://www.atmosgeochem.com/?p=1481

近日,南京信息工程大学章炎麟教授团队研究成果《Specific sources of health risks induced by metallic elements in PM2.5 during the wintertime in Beijing, China》于2020年12月发表在Atmospheric Environment杂志。该研究使用重金属数据评估北京冬季大气中有毒金属对健康的影响。耶鲁-南京信息工程大学大气环境中心博士生范美益为第一作者,章炎麟教授为通讯作者,该研究得到国家重点研发计划(2017YFC0212704)和江苏省双创团队支持。

华北平原冬季雾霾污染频繁发生,在大气气溶胶中,虽然重金属浓度仅占PM2.5质量浓度约为2 – 8 %,但其中某些具有毒性的金属对人体健康造成极大威胁。目前已经有很多研究对中大气中金属的浓度特征、来源及健康效应进行研究但将排放源与重金属的健康风险联系起来的研究十分有限。本研究对北京2018年冬季的PM2.5样品进行收集并对23种金属元素进行测定,对有毒金属诱发的癌症和非癌症风险进行评估并使用正定矩阵因子分解(PMF)模型对金属元素来源及其健康风险进行定量解析。自2018年冬季北京地区的居民取暖由燃煤转变为电力供暖,可能导致北京市重金属来源及其健康风险发生显著变化。本研究探讨了北京市“禁煤”后PM2.5中金属元素的健康风险及其来源,为政府制定措施改善空气质量、降低健康风险提供有力依据。

研究期间,总金属元素占PM2.5的比重为5 %,由有毒金属诱发的致癌风险度(cancer risk,CR)对于成人和儿童分别为1.41 × 10-4和2.59 × 10-4, 明显高于US EPA建议的可接受值(1 × 10-6);而非致癌风险度(non-cancer risk,NCR)对于成人和儿童分别为2.59和3.37,均大于可接受值1,说明具有明显的非致癌风险。镍(Ni)、砷(As)和铬(Cr)是致癌风险的主要贡献元素。砷(As)是儿童非致癌风险的主要贡献金属,贡献了57 %的NCR值;锰(Mn)、镍(Ni)和砷(As)是成人NCR的主要贡献物种。根据PMF模型的结果得出交通相关排放和重油燃烧是CR值的主要来源(图1),其中交通源对儿童和成人致癌风险的贡献率分别为25 %和30 %,重油燃烧对儿童和成人致癌风险的贡献率分别为39 %和28 %。此外,局地排放引起的致癌风险高于远距离输送的大气污染(图2),并且本地交通排放和长距离运输的重油燃烧使北京市CR值升高,威胁人类健康。因此,政府应认真考虑对本地和区域范围内交通排放和重油燃烧源进行控制,以降低北京的健康风险。

图1 不同污染时期各污染源对健康风险的贡献。

图2 气团传输对于北京市大气PM2.5重金属健康风险的影响。

 

文章链接:https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2020.118112

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南京信息工程大学成功举办2020年海峡两岸暨港澳台地区“地球科学与可持续发展”研讨会第四场专题活动 http://www.atmosgeochem.com/%e5%8d%97%e4%ba%ac%e4%bf%a1%e6%81%af%e5%b7%a5%e7%a8%8b%e5%a4%a7%e5%ad%a6%e6%88%90%e5%8a%9f%e4%b8%be%e5%8a%9e2020%e5%b9%b4%e6%b5%b7%e5%b3%a1%e4%b8%a4%e5%b2%b8%e6%9a%a8%e6%b8%af%e6%be%b3%e5%8f%b0-2/ Sat, 28 Nov 2020 15:40:10 +0000 http://www.atmosgeochem.com/?p=1476

11月26日上午,南京信息工程大学组织召开了2020年海峡两岸暨港澳地区“地球科学与可持续发展”高端学术论坛“环境与健康”第四场线上学术研讨会。会议由南京信息工程大学章炎麟教授和香港浸会大学高蒙教授共同主持,两个报告引起了研究者们的热烈讨论,大家受益匪浅。

第一位报告人来自中国科学院大气物理研究所的曹军骥研究员,为大家分享了新冠病毒的气溶胶传播研究进展。为大家介绍了新型冠状病毒的病原学特点及其可能传播途径,指出目前呼吸道疾病传播的二分法(即将人类传播分为亲身传播和大众传播,分类标准是传播手段。)百年来没有新进展的问题。为此,对气溶胶传播新冠病毒的可能性做了大量研究,表明目前存在的关键问题是(1)空气中病毒存活条件与时间,(2)感染的最低剂量和(3)人际间病毒传播的明确证据。并参与了新冠病毒净化器开发的前瞻性研发工作,在格力生产的净化器杀毒效果显著(病毒被杀除率99%以上)。对于未来的工作,曹军骥指出医疗卫生(体内)和公共卫生(体外)同样重要;伴随着气候与环境变化,空气中新的病毒与细菌挑战越来越大,人体免疫力越来越低,越来越需要洁净的空气,人均住房面积增加快,室内空气质量要求越来越高;空气杀毒是未来重要的发展领域。

第二位报告人是来自香港理工大学的王韬教授,他报告的题目是“大气氧化性的增加加剧了中国北方地区冬季硝酸盐的污染”,介绍了我国华北平原灰霾的一些基本情况,利用2017年12月在华北平原的硝酸盐观测数据,运用模式揭示了主要氧化物如OH自由基等的来源等,揭示了近些年大气硝酸盐浓度没有下降的原因。有关研究表明,我国2010~2017年硝酸盐的前体物质大气NOX浓度下降了约17%,但是华北平原冬季PM2.5硝酸盐的浓度并没有明显的下降。王老师指出,硝酸盐生成不仅与NOX转化途径和NH3有关,还与大气氧化性有很大的关系。我国华北地区处于VOC控制区,尽管冬季阳光弱温度低,O3浓度也在上升,大气氧化性也在上升,导致NOX向硝酸盐的转化效率增高,进而导致硝酸盐的浓度没有很大的变化。未来应该同时控制NOX和VOC的浓度,以降低大气氧化能力。

图为zoom会议现场图片

本次会议不仅使大家对新冠病毒的气溶胶传播研究进展有了一定程度的了解,还解释了我国大气硝酸盐浓度居高不下的原因,得到了大家的广泛认可。

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南京信息工程大学成功举办2020年海峡两岸暨港澳台地区“地球科学与可持续发展”研讨会第三场专题活动 http://www.atmosgeochem.com/%e5%8d%97%e4%ba%ac%e4%bf%a1%e6%81%af%e5%b7%a5%e7%a8%8b%e5%a4%a7%e5%ad%a6%e6%88%90%e5%8a%9f%e4%b8%be%e5%8a%9e2020%e5%b9%b4%e6%b5%b7%e5%b3%a1%e4%b8%a4%e5%b2%b8%e6%9a%a8%e6%b8%af%e6%be%b3%e5%8f%b0/ Fri, 13 Nov 2020 03:22:13 +0000 http://www.atmosgeochem.com/?p=1470 南京信息工程大学成功举办2020年海峡两岸暨港澳台地区“地球科学与可持续发展”研讨会第三场专题活动

11月12日,南京信息工程大学组织召开了2020年海峡两岸暨港澳台地区“地球科学与可持续发展”高端学术论坛环境与健康专题第三场线上会议研讨会。该会议由南京信息工程大学章炎麟教授和香港浸会大学高蒙教授共同主持,邀请到香港理工大学、复旦大学、香港中文大学等高校专家做专题报告,吸引了众多研究者的关注。

来自香港理工大学的郭海教授在报告中详细介绍了中国各主要城市及珠三角地区的挥发性有机物组成特征,来源及其对臭氧的贡献。基于观测的数据,运用光化学箱式模型分析了142种挥发性有机化合物。对于TVOC,中国北方较高,且烷烃和OVOC的贡献占比在一半以上。珠三角中部地区的TVOC较外围高。通过苯和甲苯以及甲醛和乙醛的比值分析来源,较高的苯和甲苯之比在武汉指向燃料燃烧,在兰州市为工业排放。而华南地区较低的苯和甲苯比指向溶剂使用。针对臭氧光化学反应性的分析,发现北京、成都、上海、武汉、济南、石家庄和郑州为VOC控制区,而兰州为VOC和NOx共同控制区。选取臭氧浓度较高的日期做EKMA曲线,发现上海和成都为VOC控制区,并提出了不同VOCs/NOx的削减率。北京、武汉和兰州都属于VOC过渡区,其中在北京和武汉,削减挥发性有机物会更有效。

来自复旦大学的张宏亮教授为大家分享了大气氧化性与臭氧浓度变化的研究。报告指出,目前我国以PM2.5为特征的空气质量持续改善,一次颗粒物浓度明显下降,但城市二次污染物(PM2.5中的二次组分和O3)浓度上升,尤其三大经济区域O3浓度超过160µg/m3,主要原因是大气氧化性发生了变化,决定了一次污染物的大气寿命并驱动了二次污染物的生成。近年对O3的研究表明,虽然人为源排放均有所下降,但由此导致的大气氧化性(AOC)的增强,导致O3的上升(尤其在城市地区);PM2.5浓度下降对NOx和HO2的清除作用减弱,重要的氧化剂(如OH)和NOx竞争VOC,随着减排效应,VOC更倾向于和OH反应,增加HO2,从而导致O3的上升。在对疫情期间的大气污染进行研究中发现,疫情期间全国大范围内O3均有明显上升;在华北平原(NCP)和长三角(YRD)地区,O3在疫情期间的增幅度均超过30%(石家庄、保定等城市增幅率超100%)。

来自香港中文大学的严鸿霖教授为大家介绍了关于我国跨区域大气污染及其健康效应的研究。围绕中国大气污染跨区域传输过程的空间和垂直输送规律、特殊的天气气候事件对大气污染跨区域传输的影响两个主题,他详细展开了介绍与讨论。该报告指出80%的中国PM2.5的跨区域传输发生在大气边界层内,而发生在边界层外的大气传输过程,其空间跨度可以从中国西南,西北部到中国东部。我国PM2.5的跨区域传输平均贡献可达到27%,区域性污染特征明显。此外,该报告还指出地面高压,冷锋过境,沙尘暴,台风等天气过程以及ENSO事件都会导致大气PM2.5的区域性传输,从而引起一些特殊大气污染过程,其影响不容忽视。

此次会议引起了参会众多师生的热烈讨论,让聆听报告的师生们受益匪浅,促进了在座师生对于空气污染及其健康效应的深刻认识。

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我校成功举办2020年海峡两岸暨港澳地区“地球科学与可持续发展”研讨会第二场专题活动 http://www.atmosgeochem.com/%e6%88%91%e6%a0%a1%e6%88%90%e5%8a%9f%e4%b8%be%e5%8a%9e2020%e5%b9%b4%e6%b5%b7%e5%b3%a1%e4%b8%a4%e5%b2%b8%e6%9a%a8%e6%b8%af%e6%be%b3%e5%9c%b0%e5%8c%ba%e5%9c%b0%e7%90%83%e7%a7%91%e5%ad%a6/ Tue, 03 Nov 2020 03:06:17 +0000 http://www.atmosgeochem.com/?p=1460 10月29日,我校组织召开了2020年海峡两岸暨港澳地区“地球科学与可持续发展”高端学术论坛第二场线上学术研讨会。该研讨会主题为“环境与健康”,由我校章炎麟教授和香港浸会大学高蒙教授共同主持,邀请到中国科学院广州地球化学研究所、北京大学、香港环境保护署等单位的专家作专题报告。

 

中国科学院广州地球化学研究所的张干研究员在专题报告中分享了区域有毒有害大气污染物(HAPS)及其环境健康风险的管理。通过对比中国与美国对于HAPS管控方面的差距,并枚举了一些目前受到国家管控的新型环境污染物,张干研究员指出我国HAPS风险管控需先行解决的关键问题。

北京大学的郑枚教授就大气颗粒物及其健康效应的研究进行了综述和展望。她从排放清单、观测技术等角度,系统阐述了中国PM2.5及其组分的源解析工作,提出了未来建立大气复合污染数据库的重要性。

香港环境保护署的首席环境保护主任梁启明博士主要从管理的角度介绍过去二十余年珠三角环境空气质量的改善过程以及未来的工作方向,包括大湾区的合作情况、各城市治理空气污染的特征性问题以及光化学问题(臭氧研究)的复杂性。

此场专题学术活动吸引了众多研究者的关注,并引起了参会师生的热烈讨论,促进了内地与香港的学术交流与合作。

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南京信息工程大学成功举办2020年海峡两岸暨港澳地区“地球科学与可持续发展”研讨会首场专题活动 http://www.atmosgeochem.com/%e5%8d%97%e4%ba%ac%e4%bf%a1%e6%81%af%e5%b7%a5%e7%a8%8b%e5%a4%a7%e5%ad%a6%e6%88%90%e5%8a%9f%e4%b8%be%e5%8a%9e2020%e5%b9%b4%e6%b5%b7%e5%b3%a1%e4%b8%a4%e5%b2%b8%e6%9a%a8%e6%b8%af%e6%be%b3%e5%9c%b0/ Fri, 23 Oct 2020 06:20:47 +0000 http://www.atmosgeochem.com/?p=1439

10月22日上午,南京信息工程大学组织召开了2020年海峡两岸暨港澳地区“地球科学与可持续发展”高端学术论坛第一场线上学术研讨会。该研讨会主题为“环境与健康”,由南京信息工程大学章炎麟教授和香港浸会大学高蒙教授共同主持,邀请到香港理工大学、复旦大学、香港浸会大学、北京大学等高校专家做专题报告,吸引了众多研究者的关注,并且引起了参会师生的热烈讨论。

第一位报告人是香港理工大学李向东教授。他主要讲述了大气PM2.5中的致毒组分对人体健康影响的研究,结合目前的研究进展,包括全球范围的分布和模型模拟分析等方法,得到在不同地区,即使PM2.5浓度相同,因为化学组分不同也会导致毒性不相同的结论。因此探讨不同化学组分的毒性是一项重要的工作,以北京或南京与广州对比为例,利用微生物实验方法和复合毒性模型来分析和评估重金属(尤其是Fe、Cu和Mn)和PAHs特定组分对PM2.5总体毒性的相对贡献,并由此分析各污染源对人体健康的影响。

第二位报告人是复旦大学环境科学与工程系的陈建民教授。他给大家分享了COVID-19疫情之下全球空气质量的变化与启示。根据各国学者对于疫情期间大气污染、病毒传播的众多研究表明,疫情期间由于排放源的改变,对环境的影响和改善是显著的,PM2.5浓度明显下降。在NOx和VOCs浓度下降的同时,O3浓度却升高,这个问题需要进行深入研究。同时气象因素对发病率和死亡率的研究有待细化,需要充分考虑政策、行为和生活等因素的影响。目前尚需开发快速、准确和灵敏鉴定新冠病毒的方法,水污染和表面污染也可能造成病毒的传播,空气转播也需要深入研究,防护对于疫情的控制是必要的。

 

第三位报告人是香港浸会大学的蔡宗苇教授。他主要介绍和讨论了持久性有机污染物二噁英的环境与膳食暴露,并对其可能引起的健康风险进行了评估。二噁英具有难降解、强亲脂性的特点,可在食物链中富集,从而影响人类健康。利用小鼠模型,通过高分辨质谱等技术,研究发现二噁英暴露会抑制高敏感型小鼠肝脏的琥珀酸脱氢酶,诱发上皮细胞间质转型,这对研究二噁英暴露后肿瘤发生发展具有重要意义。

 

最后一位报告人是北京大学的要茂盛教授。他介绍了全球空气污染与大气颗粒物毒性及生物组分,温度、相对湿度、降雨量和紫外辐射是大气气溶胶颗粒物中生物成分最重要的影响因素。他向我们展示了使用汽车空调过滤膜在十九个国家采集颗粒物的工作,对不同来源颗粒物毒性的差别、活体细胞如何实地响应颗粒物的暴露机制等进行了深入探讨,开展了对于不同来源颗粒物毒性与基于蛋白标志物的实时监测;通过大鼠实验,实现了基于活体动物VOC排放的空气毒性监测与在新冠病毒筛查上的应用,通过机器对患者呼出气体的图谱学习,可以实现新冠肺炎的快速筛查,准确率达到99%,并且讨论了相关活体暴露污染物后VOC的排放机制。

参会人员纷纷表示获益匪浅,对空气污染与健康的关系以及新冠疫情对环境的影响等有了更清楚的认识。本次会议为该专题第一场研讨会,系列学术活动将陆续开展,届时将邀请国内外专家做系列学术报告。

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章炎麟团队建立碳气溶胶在线稳定碳同位素分析方法 http://www.atmosgeochem.com/%e7%ab%a0%e7%82%8e%e9%ba%9f%e5%9b%a2%e9%98%9f%e5%bb%ba%e7%ab%8b%e7%a2%b3%e6%b0%94%e6%ba%b6%e8%83%b6%e5%9c%a8%e7%ba%bf%e7%a8%b3%e5%ae%9a%e7%a2%b3%e5%90%8c%e4%bd%8d%e7%b4%a0%e5%88%86%e6%9e%90%e6%96%b9/ Thu, 15 Oct 2020 15:58:18 +0000 http://www.atmosgeochem.com/?p=1418 近日,本课题组的研究成果《Development of a Monitoring System for Semicontinuous Measurements of Stable Carbon Isotope Ratios in Atmospheric Carbonaceous Aerosols: Optimized Methods and Application to Field Measurements》于2020年10月发表在国际化学分析顶级期刊Analytical Chemistry上,通过结合半连续有机碳/元素碳(OC/EC)分析仪与在线光腔衰荡光谱仪(OC/EC分析仪-CRDS),开发了新的总碳同位素在线测量系统,并将此系统应用在大气气溶胶实际观测上。本课题组林煜棋教授为第一作者,章炎麟教授为通讯作者,该研究得到了国家重点研发计划(2017YFC0212700)、国家自然基金(41977305)、江苏省自然科学基金(BK20180040)和江苏省双创团队支持。

碳质气溶胶在城市污染大气中占大气细颗粒物(PM2.5,空气动力学直径小于2.5μm的颗粒物)主要部分(20-50%)。总碳(TC)气溶胶主要由碳原子的混合物复合组成,可以分为两个主要部分:一个是有机碳(OC),另一个是元素碳(EC)。OC主要来自挥发性有机化合物(VOC)的一次来源和二次转化,而EC则主要来自不完全燃烧过程,例如车辆排放,工业加工,生物质燃烧(BB)和煤炭燃烧。碳质气溶胶会影响人体健康外,还会造成地球气候的变化。

碳同位素(d13C)可用来追溯大气碳质气溶胶的污染来源与行为,虽然在过去,许多研究已利用此项技术针对碳质气溶胶的污染来源及大气行为程序进行调查,但由于大多数的相关研究所提供的都是低时间分辨率(一个样品采样时间多为12至24小时)的样品分析结果,无法得知在短时间内碳质气溶胶的污染程序。因此,本研究建立了OC/EC分析仪-CRDS系统进行操作条件测试,并针对北京地区秋季的总碳气溶胶的浓度与其d13C进行在线观测。结果表明利用本系统配合Keeling approach的计算,可有效地量测大气气溶胶(³5 mgC)中d13C,提供高准确度(< 0.1 ‰ )与精确度(< 0.1 ‰)的碳同位素数据。随后,本研究利用此套系统于2019年8月30至9月20日针对北京地区大气PM2.5中总碳(TC)与其同位素(d13C-TC)进行在线观测,提供高时间分辨率样品(2-4 小时)的结果,采样期间,北京地区PM2.5中TC浓度介于0.1至12.0 mg m-3,而d13C -TC值介于−28.2‰至−24.2‰之间,且无明显日夜间的变化(图2)。藉由与各污染源排放TC的碳同位素特征值比对,北京地区PM2.5中的总碳颗粒主要来自于液态燃料的燃烧及C3植物相关污染源的排放(图3)。此外,藉由高时间分辨率的观测结果显示,强降雨会在短时间内移除大气中老化的气溶胶而导致d13C -TC值的下降。总结,本研究所建立的新系统可有效的在线观测大气碳质气溶胶的浓度与其d13C值,提高样品的时间分辨率,有助于追溯碳质气溶胶在短时距内的污染来源变化与其在大气的行为。

 

图1 本研究OC/EC分析仪-CRDS系统示意图

图2采样期间北京地区TC浓度,δ13C-TC,和其他相关参数时间序列,灰色阴影表示降水事件

图3 (a)北京地区采样期间PM2.5中d13C -TC值日夜变化与(b)中国各城市及(c)各污染源排放d13C -TC特征值

文章链接:https://dx.doi.org/10.1021/acs.analchem.0c02063

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硫氧化途径驱动北京城市大气硫酸盐气溶胶稳定硫同位素组成的变化 http://www.atmosgeochem.com/%e7%a1%ab%e6%b0%a7%e5%8c%96%e9%80%94%e5%be%84%e9%a9%b1%e5%8a%a8%e5%8c%97%e4%ba%ac%e5%9f%8e%e5%b8%82%e5%a4%a7%e6%b0%94%e7%a1%ab%e9%85%b8%e7%9b%90%e6%b0%94%e6%ba%b6%e8%83%b6%e7%a8%b3%e5%ae%9a%e7%a1%ab/ Sun, 04 Oct 2020 14:52:28 +0000 http://www.atmosgeochem.com/?p=1406 硫氧化途径驱动北京城市大气硫酸盐气溶胶稳定硫同位素组成的变化

 

近日,本课题组研究成果《Roles of Sulfur Oxidation Pathways in the Variability in Stable Sulfur Isotopic Composition of Sulfate Aerosols at an Urban Site in Beijing, China》于2020年10月发表在Environmental Science & Technology-Letters杂志,使用硫同位素对北京重污染过程中大气硫酸盐的形成机制进行研究。耶鲁-南京信息工程大学大气环境中心博士生范美益为第一作者,章炎麟教授为通讯作者,该研究得到国家重点研发计划(2017YFC0212704)、江苏省自然科学基金(BK20180040)和江苏省双创团队支持。

硫酸盐(SO42-)是大气气溶胶中重要的化学组分,对大气化学过程和气候变化具有重要影响。硫酸盐气溶胶可由人为和自然源直接排放,或通过气体到颗粒的二次转化生成。煤燃烧、工业排放、汽车尾气和生物质燃烧被认为是硫酸盐的主要来源。此外,海洋和内陆湿地土壤中的生物硫(如二甲基硫醚DMS、硫化氢H2S等)也是大气硫酸盐的重要来源,特别是在高温地区或微生物活性较高的季节。

大气中,硫酸盐气溶胶主要由SO2氧化生成,目前已知的氧化途径主要包括液相和气相(光化学)反应。气相反应过程中,SO2与OH反应生成气态H2SO4;气态H2SO4粘附在气溶胶粒子的表面,或在有利条件下(如高湿度)成核形成新粒子,增加气溶胶数浓度和云凝结核(CCN),这对直接和间接辐射都有影响;另一方面,气态H2SO4立即与NH3反应生成硫酸盐气溶胶。对于在云雾或烟雾中的水相反应,SO2溶解成液滴生成S(Ⅳ)( [SO2žH2O] + [HSO3–] + [SO32-]),随后S(Ⅳ)与溶解的氧化剂,如过氧化氢(H2O2)、臭氧(O3)、O2(金属(TMI)催化条件下)和二氧化氮(NO2)反应生成硫酸盐气溶胶。

然而不同氧化途径对硫酸盐生成的相对贡献取决于多种因素,如光化学氧化和水相氧化的氧化剂浓度、气溶胶中液态水含量(ALWC)和酸度(pH)。因此,由于这些因素在不同污染条件下的较大差异,影响了不同氧化途径中SO2的反应速率,很难通过化学动力学计算来评估这些氧化途径的贡献。氧同位素(如δ18O和∆17O)经常用于确定硫酸盐气溶胶的形成机制。此外,研究表明硫同位素δ34S受来源变化的控制;然而,其也被用来量化从SO2到SO42-的不同氧化途径的相对贡献。

本研究利用稳定硫同位素(δ34S)值和贝叶斯模型对北京大气不同污染时期的硫酸盐(SO42-)来源进行定量解析,结果表明各污染源的贡献在不同污染时期基本保持不变(图1)。并且δ34S-SO42-与温度(R=-0.46,p<0.05)、湿度(R=-0.76,p<0.01)和SO2氧化率(SOR)(R=-0.88,p<0.01)均呈显著负相关(图2),说明硫酸盐的δ34S值取决于不同的SO2氧化过程。根据瑞利蒸馏定律和不同氧化途径的分馏系数(图3),我们定量解析了冬季采样期间一次硫酸盐、OH、H2O2/O3、NO2和O2(TMI催化)途径对硫酸盐生成的贡献,分别为7 %, 20 %, 16 %, 27 %和30 %。此外,根据不同时期的硫酸盐生成的结果(图4),TMI和NO2途径的贡献分别从清洁大气时期的24 % 和20 %增加到灰霾时期的38 %和29 %。研究结果表明TMI催化的O2和NO2氧化的SO2是北京冬季灰霾污染期间硫酸盐生成的主要途径。

图1 不同污染水平下,燃煤、重油燃烧、交通排放、生物硫、秸秆燃烧和陆源排放对于硫酸盐气溶胶的相对贡献。

图2 δ34S-SO42- 与温度(T)(a)、相对湿度(RH)(b)和SO2氧化率(SOR)(c)的相关关系。

图3(a)采样期间模型估算分馏系数(ɛg→p)(棕黄点线),硫酸盐(SO42-)浓度(红色点线);(b)不同氧化途径(OH、H2O2/O3、NO2、TMI)产生的分馏系数;(c)不同氧化途径(OH、H2O2/O3、NO2、TMI)及一次硫酸盐(primary sulfate)对硫酸盐生成的贡献。

图4 不同污染时期一次硫酸盐和不同氧化途径(OH、H2O2/O3、NO2、TMI)生成的硫酸盐浓度(a)和相对贡献(b)。

 

 

文章链接:https://dx.doi.org/10.1021/acs.estlett.0c00623

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2020毕业生乘风破浪再启航 http://www.atmosgeochem.com/2020%e6%af%95%e4%b8%9a%e7%94%9f%e4%b9%98%e9%a3%8e%e7%a0%b4%e6%b5%aa%e5%86%8d%e5%90%af%e8%88%aa/ Wed, 09 Sep 2020 01:52:28 +0000 http://www.atmosgeochem.com/?p=1399 2020年6月20日,南京信息工程大学2020届毕业生毕业典礼在南京信息工程大学中苑体育场召开,章炎麟课题组7位研究生顺利毕业。其中包括2位博士研究生,是章炎麟教授培养的首批博士毕业生。

毕业典礼结束后,导师章炎麟教授、曹芳教授带领全体毕业生及课题组其它成员先后于毕业典礼现场、图书馆、风云剧场、尚贤楼等地拍摄视频及照片。期间欢声笑语,在毕业生与母校临别之际,写下温馨一幕。

以下是当日部分合影与博士学位证书。

毕业生毕业工作去向

硕士毕业生

工作单位

方言 舟山市气象局
黄通 南通市气象局
陈耿 徐州市气象局
吴瑕 包头市气象局

邵生成

浙江省气象局下属事业单位

博士毕业生

工作单位

张雯淇 宁波市气象局
刘晓妍 南京信息工程大学

祝愿毕业生在新的人生道路上乘风破浪,再创辉煌!

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