大气硫酸盐气溶胶是我国大气细颗粒物污染的主要化学组分，其生成机制以液相反应为主。大气酸度（如云水pH值）对不同化学途径生成硫酸盐的速率具有重要影响。为改善我国空气质量和减少空气污染对公众健康的危害，我国自2006年开始实施二氧化硫（SO₂）等大气污染物的减排政策。减排措施显著降低了我国及东亚地区大气硫酸盐（SO₄²⁻）浓度，但其降幅（29%）远低于SO₂的减排幅度（71%），表明大气硫酸盐浓度的下降与SO₂的减排呈非线性关系。此外，东亚地区大气硫酸盐浓度的降幅也低于欧洲（1985至2000年，SO₂减排47%，SO₄2-下降32%）及北美洲地区（1985至2000年，SO₂减排26%，SO₄2-下降17%）。导致这种特殊响应的化学机制，迄今尚未被完全阐明。
研究团队基于西北太平洋父岛观测站（代表东亚区域背景）长期获取的大气非海盐硫酸盐气溶胶氧同位素异常值（Δ¹⁷O-nss- SO₄2-），结合随机森林（RF）模型和空气质量预报及评估系统（CMAQ）模式模拟，深入解析了中国SO₂减排对东亚硫酸盐气溶胶生成机制及效率的影响，并解释了东亚大气硫酸盐浓度下降比例低于欧美地区的可能原因。
研究结果表明，父岛的硫酸盐浓度自2007年起呈现显著下降趋势。根据观测（+0.044 ‰ y⁻¹）、RF模型（+0.023 ‰ y⁻¹）和CMAQ模式（+0.035 ‰ y⁻¹）的模拟结果，父岛的Δ¹⁷O-nss-SO₄²⁻值自2007年后呈现显著上升趋势（图1），表明父岛硫酸盐的生成机制在中国SO₂减排后发生了显著变化。利用随机森林模型对预测的Δ¹⁷O-nss-SO₄²⁻值进行重要性分析，发现中国SO₂、NOx和NH₃排放量是影响Δ¹⁷O-nss-SO₄²⁻的重要因素，可解释68%的相对重要性（图2），说明2007年后父岛Δ¹⁷O-nss-SO₄²⁻值的增加与大气污染物减排有关。
中国SO₂减排后，中国泰山和日本立山大气云水pH的观测值逐年增加。CMAQ模拟结果显示，东亚地区雨水的pH值和大气的adjGR（表征大气中剩余NH₃浓度的指标）在SO₂减排后也呈现上升趋势（图3A, 3B）。而东亚地区大气酸度的持续减小，有利于大气臭氧驱动（S(IV)+O₃）途径生成硫酸盐气溶胶，从而导致硫酸盐的生成效率增加（图3C），最终导致大气硫酸盐浓度的降幅低于SO₂的减排幅度。
为探讨东亚大气硫酸盐降幅低于欧美地区的原因，研究结合西欧及北美洲东部大气Δ¹⁷O-nss-SO₄²⁻的文献数据与本研究RF和CMAQ的Δ¹⁷O-nss-SO₄²⁻模拟值进行了比较，并计算了“标准化比例（Normalized Ratio, NR）”。该NR值为Δ¹⁷O-nss-SO₄²⁻增长率（‰/年）与SO₂减排强度（吨/年）的比值，用以评估西欧、北美东部和东亚地区每单位SO₂排放量减少对Δ¹⁷O-nss-SO₄²⁻值升高的影响。结果表明，利用RF和CMAQ模拟的Δ¹⁷O-nss-SO₄²⁻计算得到的东亚地区NR值分别为0.015±0.002 ‰ ton⁻¹及0.024±0.009 ‰ ton⁻¹，高于西欧（0.011±0.001 ‰ ton⁻¹）及北美洲东部（0.009±0.001 ‰ ton⁻¹）的NR值。研究进一步发现，东亚地区氨气（NH₃）的排放量为欧美的2-4倍，说明在SO₂大力减排的同时，东亚地区NH₃排放未得到有效控制。这导致在同等SO₂减排力度下，东亚地区S(IV)+O₃途径对硫酸盐生成的增量远超欧美，显著抵消了SO₂减排的效果，使大气硫酸盐浓度下降相对缓慢。此外，虽然未来中国将持续推进SO₂、NOx和NH₃的减排，但CMAQ模式的模拟结果显示东亚大气的adjGR值将持续上升（图3B），表明未来东亚地区大气酸度将进一步降低，可能会导致硫酸盐生成效率继续增加，从而抑制大气硫酸盐浓度的削减。因此，协同控制SO₂和NH₃的排放量，才能更有效地降低大气硫酸盐浓度。
本研究揭示了东亚地区SO₂大幅减排背景下SO₄²⁻浓度下降缓慢的特殊反馈机制，为理解大气硫酸盐气溶胶化学转化机制如何响应大气污染物减排政策提供了直接证据和新视角。同时，该研究成功实践了地球化学、大气化学与人工智能的深度交叉融合，为破解地球系统复杂性问题提供了新范式。
此研究由南京信息工程大学领衔，并联合了南京大学、日本九州大学和金泽大学、美国科罗拉多大学博尔德分校及加州大学圣地亚哥分校等国内外研究机构合作完成，以“China’s SO₂ Emission Reductions Enhance Atmospheric Ozone-Driven Sulfate Aerosol Production in East Asia”为题，于近日在线发表在《美国科学院院刊》《Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America》（PNAS）。南京信息工程大学同位素大气化学团队林煜棋教授为第一作者，赵燕博士为共同第一作者，团队PI章炎麟教授为通讯作者。该研究获得国家自然科学基金（项目号：42325304 和 42473085）的资助。
论文全文链接：https://doi.org/10.1073/pnas.2414064122
图 1 父岛Δ¹⁷O-nss-SO₄²⁻观测值，RF预测值及CMAQ模拟值的长期变化趋势
图 2 随机森林模型对其Δ¹⁷O-nss-SO₄²⁻预测值相对重要性分析
图3 东亚地区CMAQ模拟的（A）雨水pH值, (B) adjGR值和（C）硫酸盐转化率长期变化趋势
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南京信息工程大学大气环境中心
全文链接：https://doi.org/10.1016/j.scib.2024.06.038
近年来，我国政府为了降低大气PM2.5浓度和改善空气质量，国内多个城市执行“煤改气”的政策，无论工业或民生取暖,均以燃气代替燃煤，在此政策的执行下，全国天然气的消费量从2013年1209亿立方米增加至2023年的2324亿立方米，成为中国的主要能源之一。过去的研究表明,燃烧天然气会排放氮氧化物（NOx）,因此,天然气燃烧源可能是国内大气硝酸盐的潜在来源。本研究基于2013年至2021年中国10个城市冬季大气PM2.5硝酸盐稳定氮同位素观测值，定量研究了燃烧天然气对中国大气硝酸盐颗粒物贡献的时空变化特征。研究结果显示，中国的天然气燃烧源对大气硝酸盐颗粒物的贡献约为6.3 % ~ 43.0 % (图1)，并呈现南方城市高于北方城市的空间分布。此外，北京市天然气逐渐代替煤成为主要燃料，天然气燃烧源对大气硝酸盐的贡献从2013年6.9 %上升至2021年的11.4 % (图2)。根据同位素质量守恒与“自下而上“模型，估算了北京燃烧天然气NOx的排放系数从2013年的5.7 g m-3下降至2020年的3.3 g m-3。然而，本研究中NOx排放系数估算值是MEIC排放量资料库天然气燃烧源参考值的1.1-4.8倍（图3），说明了国内天然气燃烧源的NOx排放量可能被低估, 此结果进一步表明天然气燃烧源是国内大气硝酸盐重要的污染源，未来对于降低大气硝酸盐浓度的政策,需考虑改善燃气对NOx的排放的减量。
此研究以 “Important Contributions of Natural Gas Combustion to Atmospheric Nitrate Aerosols in China: Insights from Stable Nitrogen Isotopes”为题于2024年8月被自然科学综合性领域顶尖期刊《Science Bulletin》接受，大气环境中心同位素大气环境课题组林煜棋教授为第一作者，章炎麟教授为通讯作者。该研究得到国家自然科学基金(项目号:42325304和4210723)的支持。
图1 中国10个城市大气PM2.5硝酸盐污染来源解析结果。图中Y轴为各污染源对硝酸盐的贡献占比，包括燃煤（CC），天然气（NG）, 交通（VE）,生物质燃烧（BB）和土壤排放（SE）。
图2 2013至2021年北京大气PM2.5硝酸盐污染来源解析结果。
图3 本研究估算和MEIC资料库使用的天然气燃烧源NOx排放系数（EFNOx-NG）比较。
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碳质气溶胶是大气颗粒物的重要组分，因其具有显著的环境、气候及健康效应而引起人们的广泛关注。生物质燃烧既能够直接产生碳质气溶胶，又能间接地为碳质气溶胶的二次生成提供条件，因而成为碳质气溶胶的重要来源。但目前，有关生物质燃烧影响碳质气溶胶粒径分布规律的研究尚有限，因此本研究旨在联合运用机器学习和放射性碳同位素技术解答这一问题。
以世界上生物质燃烧最为旺盛的区域——泰国北部地区为例，旱季旺盛的生物质燃烧活动使PM1.1、PM1.1-10中的碳质气溶胶质量浓度相较雨季分别提升了大约13倍和5倍。此外，生物质燃烧活动还使生物源二次有机气溶胶（BSOA）的质量浓度提升了180%，其增量的65%集中在PM1.1中。
图1 生物质燃烧旺盛（左）和不旺盛（右）季节碳质气溶胶的来源及粒径分布
文章链接：https://doi.org/10.1029/2023JD040692
]]>近年来，中国城市人为源的碳质气溶胶（CAs）排放量已大幅减少。然而，关于化石源和非化石源对中国农村地区和背景地区碳质气溶胶的相对贡献仍不清楚。该研究利用放射性碳（14C）和有机分子标志物的定量分析方法，对2019/2020年冬季中国气象局大气观测网（CAWNET）的5个背景站点气溶胶中不同碳质组分的来源进行了研究。研究结果显示，我国5个区域大气本底站的碳质气溶胶中，非化石源占总碳的44%至69%。其中，元素碳（EC）主要来自于化石燃料燃烧（73±12%），而非化石源在有机碳（OC）中占主导地位（61±13%），其中生物质燃烧或生物源二次有机碳（SOC）是主要贡献者。此外，我国化石源对OC的贡献（39±13%）仍高于亚洲、欧洲和美国其他区域/背景站点。SOC在化石燃料源OC中占主导地位，凸显了人为活动对本底大气气溶胶的影响。
这项研究为我们深入了解中国农村地区和背景地区碳质气溶胶的来源和组成提供了重要的科学依据，对于制定和实施减排政策和技术具有重要意义。根据不同地区的特点，针对化石源和非化石源排放制定有针对性的减排措施，可以有效降低气溶胶污染对环境和健康的风险。此外，这项研究的结果还为进一步研究气溶胶来源和组成提供了重要的参考和基础。
该研究工作由南京信息工程大学大气环境中心硕士生张煜娴、曹芳教授和章炎麟教授实施，并与中国气象局气象探测中心颜鹏研究员、贾小芳高级工程师以及瑞士伯尔尼大学Sönke Szidat教授团队合作完成。该研究得到了国家自然科学基金（项目编号42977185、42192512和41977305）的资助，以及中国气象局CAWNET工作人员在气溶胶采样方面的大力支持，在此一并致以特别感谢。
（供稿：吴长流）
]]>近日，随着秋色渐浓，紫金山成为了众多户外爬山爱好者瞩目的焦点。上周末，课题组组织了一场精彩的秋游爬山活动，让课题组的老师和同学们在大自然的怀抱中尽情感受秋天的美丽。
活动下午两点正式开始，课题组的老师和同学们准时在山脚下的集合点聚集。大家身着运动服，兴奋地期待着踏上紫金山的征程。
这次活动我们选择了更安全且更适合新手的石阶。沿着石阶，我们欣赏到了大自然赋予的无限美景。在青翠的林木之间体会亲近自然的愉悦感。远处的山峰在秋天的阳光下显得格外峻拔，仿佛在呼唤我们勇往直前，攀登到山巅，俯瞰整个南京城的壮丽风光。
由于体力差异，在山腰的大平台公园等待“落后”的队友的间隙，大家驻足观赏了迷人的秋色。四周高树林立，郁郁葱葱，煞是好看。不远的天空中还有雄鹰盘旋，神气十足。一阵阵轻风拂过，在叶间奏响沙沙的乐曲，仿佛带来了秋天的魔法。不远处还有不少健身爱好者或在运动，或躺在亭间休息。大家纷纷拍照留念，记录下这一美丽瞬间。
山顶是整个活动的亮点，课题组的老师和同学们攀登过陡峭的山路，终于登顶。大家被山顶的壮美景色所震撼。从这里，可以俯瞰整个城市的美景，尽览紫金山的壮丽风光。大家不禁发出赞叹之声，停留在山顶欣赏大自然与现代的分界线，被自然与人类文明的鬼斧神工所感动。
在攀登的过程中，课题组的老师同学们互相鼓励、相互扶持，共同创造了一种团结友爱的氛围。尽管几经辛苦，但大家都充满激情地向前，不畏艰难地克服每一道难关，攀上一层又一层的台阶。每个人都经历了体力的挑战和极限的突破，但最终的奖赏是怡人的美景。
下山时，我们选择了一条比来时更平坦的路，伴随着林间倾洒的日光，老师同学们三五成群穿梭在山路间，彼此交谈着生活或实验中遇到的琐事与难题，卸去了一周的疲惫。
活动最后，大家欢聚一堂共赏美食，热气腾腾的川菜和酒杯交相辉映，老师和同学们尽情享受丰盛的美食。欢声笑语，洋溢着友谊和欢乐。
此次秋游爬山活动不仅锻炼了身体，也加强了整个课题组的凝聚力和友谊，还深刻感受到了大自然的魅力。紫金山的秋景给人们带来了愉悦和放松，也让大家更加热爱这座城市。
我们相信，这次活动将成为课题组美好回忆的一部分，感谢紫金山为我们提供了这样一个绝佳的舞台，让我们深入大自然，感受秋天的美！
]]>硝酸盐气溶胶的氧同位素异常的变化(Δ17O-NO3−) 在一定程度上指示了极地海洋大气中活性氮化学循环过程。通过对从东亚到北冰洋的航线中气溶胶样品的Δ17O-NO3−进行分析，探索了硝酸盐的形成机制。海冰在极昼阳光照射下产生的自由基，羟基自由基(OH) 和过氧自由基(HO2+RO2)共同增强，导致Δ17O-NO3−随着纬度的增加而降低。此外，随着昼长的缩短，航线回程的Δ17O-NO3−明显增加，表明具有较高Δ17O 端元的夜间路径（NO3相关）占据优势。Δ17O-NO3−的变化可以反映NOx转化为硝酸盐途径的变化，以及与大气氧化相关的自由基化学的变化。
项目批准号：42303083
题目：大气气溶胶中羟甲基磺酸的稳定硫同位素溯源研究
资助类别: 国家自然科学基金青年科学基金项目课题
经费: RMB 300,000
负责人: Rongshuang Xu（徐溶霜）
状态：已立项
项目批准号：42307142
题目：人为排放与自然排放相互作用对长三角臭氧污染及大气氧化能力的影响研究
资助类别: 国家自然科学基金青年科学基金项目课题
经费: RMB 300,000
负责人: Mingjie Kang（康明洁）
状态：已立项
项目批准号：42207136
题目：大气臭氧和硝酸盐氧同位素异常特征及其示踪意义
资助类别: 国家自然科学基金青年科学基金项目课题
经费: RMB 300,000
负责人: Meiyi Fan（范美益）
状态：已立项
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个人简介
姓名：洪一航
邮箱：Hongyihang@outlook.com
个人主页：www.researchgate.net/profile/Yihang-Hong-2
研究方向：数据科学与大气化学
于2018年1月进入章炎麟教授课题组，本科作为合作者参与多项组内观测、实验和模式工作。研究生期间主要进行数据科学在大气化学领域的应用。
教育经历：
2021.09-2023.07 南京信息工程大学-英国雷丁大学，数据科学专业，硕士学位
2017.09-2021.06 南京信息工程大学，生态学专业，学士学位
实践经历：
2018年，江苏省理工科大学生人文知识竞赛，三等奖
2018年，全国大学生气象科普创意大赛，优秀奖
2019-2020年，国家级大学生创新创业项目（No.2019103000382），主持
2021年，江苏省“大气污染监测预警与防控”研究生学术创新论坛，优秀墙报
2022年，第11届全国环境化学大会，口头报告
2022年，全国稳定同位素生态学大会，口头报告
2022年，第六届联合国中国青少年环境论坛，口头报告
2022年，英国雷丁大学“University Transition Day”，优秀学生代表
科研成果：
截止目前，以第一或合作作者发表SCI论文11篇，其中第一作者2篇。
[1] Hong, Y., Cao, F., Fan, M.-Y., Lin, Y.-C., Bao, M., Xue, Y., Wu, J., Yu, M., Wu, X., Zhang, Y.-L. (2022) Using machine learning to quantify sources of light-absorbing water-soluble humic-like substances (HULISWS) in Northeast China, Atmospheric Environment, DOI: 10.1016/j.atmosenv.2022. 119371.
[2] Hong, Y., Cao, F., Fan, M.-Y., Lin, Y.-C., Gul, C., Yu, M., Wu, X., Zhai, X., Zhang, Y.-L. (2022) Impacts of chemical degradation of levoglucosan on quantifying biomass burning contribution to carbonaceous aerosols: A case study in Northeast China, Science of The Total Environment, DOI: 10.1016/j.scitotenv.2021.152007.
[3] 洪一航, 曹芳, 鲍孟盈, 章炎麟, 张益兴. (2021) 南京秋季大气PM2.5中类腐殖质的光学性质与来源分析，环境化学，DOI: 10.7524/j.issn.0254-6108.2020021201.
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